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                蘇州納米所等利用界△面辦法聚合過程調控制備具有亞埃級超高分離精度納濾膜
                蘇州納米技術與納米仿生研究所 / 時間:2020-05-07 16:57:22

                中國〓科學院官網5月6日訊:隨著現代工業的高速發展,發展高能效的精準分離材料和☉技術,實現離子、分子尺度的精準分離對能源、水、化工、制藥等領◆域將產生變革性的影響。膜分離具有能耗低、分離條件∮溫和、易於操作等優點,已廣泛應用於工業化大生產和日常生活的各▓個領域。然而,制備具有高度均一孔徑的納孔●膜材料,實現離子或小分子化合物的精至寶準分離仍面臨巨大挑戰。為實現這※一目標,近年來發這青帝展了一系列基於一維納米材料(如碳納米管等)、二維納米材料(如石墨⊙烯等)、水通道蛋白等為代表的新型膜材料,但這〖些新型膜材料在實際應用中仍面臨著難以大規模制備、長效穩定性差以及成本高等問題。

                近期,中國科學院蘇州納米技術ω 與納米仿生研究所研究員靳健課題組】與美國範德堡大學教授林士弘課題組合作,設計開發了一種利用表面活性劑自組裝有序單分子膜調控界○面聚合過程(即surfactant-assembly regulated interfacial polymerization, or SARIP)制備具有超窄孔徑分布的薄膜復合納濾膜(TFC-NF)的策略,實現了亞◥埃級的分子/離子的高精度分離。該研究成果〗近日發表在《自然-通訊》(Nature Communications)雜誌上。

                界面聚合法是目勾魂奪魄前最有效的大規模制備TFC-NF的方法,同時↑也是工業化納濾膜生產的主要方法。在傳統界面聚合反應中,溶於水相中的二胺(PIP)單體擴散進入含有酰氯▆(TMC)的油相中,在◣水油界面處發生聚合反應生成聚酰胺分離層(圖1a)。由於這兩個單體的反應是高反應活性的超快ㄨ過程,且PIP在水/油界面的擴散是不可控的隨意過程,導致生成的聚酰胺分№離層結構不均勻、孔徑分布相對較寬(圖1c),難以實現尺寸相近的分〇子或離子的高精度篩分(圖1e)。以Li+(Stokes半徑:2.4埃)和Ba2+(Stokes半徑:2.9埃)為例,膜對它們的截留ζ率分別為19%和17%,幾乎無法實現分離。在本工作中,他們在油¤水界面處引入由陰離子表面活性劑—十二烷@基磺酸鈉(SDS)形成的自組裝有序單分子膜,該有序排列的單分子膜極大地改變和調控了PIP單體的跨界面擴散行♀為。具體表現在:1、SDS中帶負電的磺酸◥基與弱正電的PIP分子之間形成一定的靜電吸引相互作用,使PIP單體在SDS的磺酸基一側先預富集再擴散♀到油相,這使得PIP在界面處的分布變葉紅晨頓時默然不語得更均勻,同時加大的PIP單體在水/油兩相中的濃度梯度進一步提高了其擴散就是這一速率,有利於㊣生成更高交聯度的聚酰胺分離層;2、SDS有序單分子膜的存∮在能有效地規整PIP單體在水/油界面處的無序擴散,同時▓分子動力學(圖2a-c)和第№一性原理(圖2d)計算均表明,PIP單體沿SDS有序單分子膜的跨界面傳輸⊙所需克服的能壘更低。也就是說有序單分子膜促進了╱界面聚合反應快速均勻的發生,進而生成的聚酰胺分離層』具有更窄分布的均勻孔徑。所獲得的膜如果能夠一口氣刺透九個雷劫漩渦對Li+ 和Ba2+的截留@ 率分別為30%和93%,展現出明顯的∏篩分分離性能,其分離精度一直在西邊達到埃級(圖1e)。SARIP被證ω 明是一種調控單體擴單行為進而調控界〓面聚合反應、獲得具有超窄孔徑分布和超高精度分離性能的薄膜還有那何林復合納濾膜的有效策略,其基於現有工業化納濾膜的制備過程工〓藝使其大規模制備成為可能,具有潛在的實際應用價值和前景。

                該論文第一作者為美國範▲德堡大學與中科院蘇州納米所聯合培養博士研圣天使套裝【今天爆發】究生梁元喆。朱玉長、靳健和林士弘為論文的」共同通訊作者。該工作得到蘇州大學教↑授李有勇、臺灣中原大在玉帝宮外面學教授李魁然、臺灣科技大學教授洪偉松以及美國耶魯大々學教授Menachem Elimelech的通力合作,同時得到ξ 國家自然科學基金傑出青△年科學基金(51625306)、國家自然科學基金基礎科學中心(21988102)和青年科學基〓金(51603229)等的支持。

                圖1 (a)傳統界面聚合過程◆№(IP)vs(b)表面活性劑有序單分子膜調控的界面聚合過程(SARIP);(c)和(d)IP和SARIP制備得到的聚酰胺分【離層結構示意圖;(e)IP和SARIP過程制備得到的膜的實際分離性能對比圖。

                圖2 SARIP過程反應機理這珠子研究。(a-c)分子動力學(MD)模擬SDS有序單分√子膜對PIP分子在水/油兩相界面處的分布的影響;(d)第一◢性原理(DFT)模擬SDS分子與PIP分子之間的相互作用;(e-g)蒙特卡洛(Monte carlo)模擬計算SDS有序單分子膜對於界面聚合過程中單體擴散的影響規※律。